Entwicklung und Analyse katalytischer Abgasbehandlungsprozesse am Beispiel einer emissionsfreien Schwefelsäureanlage

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In der Arbeit wird die Entwicklung und Analyse von Abgasbehandlungsprozessen mit der Entwicklung und Validierung von Simulationsmodellen kombiniert. Als Fallbeispiel dient die Prozesskette zur Reinigung von Koksofengas - auch Kohlenwertstoff- oder Nebenproduktanlage genannt. Im Speziellen wird die Weiterverarbeitung des mit der Kohle in den Prozess eingebrachten Schwefels betrachtet, welcher in Form von Schwefelwasserstoff nach der Pyrolyse als Begleitstoff des Kokjereigases auftritt. Die Entwicklung einer Prozessvariante mit emissionsfreier Schwefelsäureanlage steht dabei im Vordergrund. Verschiedene bekannte Prozesse zur Verwertung des Schwefelwasserstoffes werden vorgestellt und verglichen. Bezogen auf die neue Prozessvariante - der emissionsfreien Schwefelsäureanlage - werden drei Möglichkeiten der verfahrenstechnischen Realisierung des Prozesses dargestellt. Die Arbeit diskutiert Ansätze zur mathematischen Modellierung heterogen katalysierter Gasphasenreaktionen in Festbettreaktoren ebenso wie Möglichkeiten und Grenzen der numerischen Behandlung der daraus resultierenden Gleichungssysteme. Basierend auf Simulationsstudien wird der Einfluss verschiedener Modellvereinfachungen und Modellparameter geprüft. Zudem werden Aufbau und Funktionsweise der multifunktionalen Technikumsanlage beschrieben, die man zur Vermessung verschiedener Katalysatoren einsetzen kann. Mit ihrer Hilfe lassen sich Modellparameter und Modellstruktur der chemischen Reaktionen an der katalytischen Oberfläche bestimmen. Beachtet man ein Verhältnis von Reaktordurchmesser zu Partikeldurchmesser von 20, so können Katalysatorschüttungen mit einem äquivalenten Partikeldurchmesser von bis zu 5 Millimetern eingesetzt werden. Mit Temperaturen von bis zu 600°C und Reynoldszahlen von bis zu 350 wird somit ein weites Feld an industriell eingesetzten Festbettreaktoren abgedeckt. Methoden zur Planung von Versuchen, die im Hinblick auf die Modellparameter und die Modellstruktur optimale Informationen liefern, werden eingeführt und erweitert. Aufbauend auf den Erfahrungen an der Technikumsanlage wird ein neuer Algorithmus zur Modellerstellung vorgeschlagen. Abschließend wird ein neuer Ansatz zur Bewertung von Abgasbehandlungsprozessen vorgestellt, der die Aspekte der Wirtschaftlichkeit, der Energieeffizienz und der Umweltverträglichkeit vereint. Die inverse exergoökonomische und ökologische Analyse (IEEA) stellt eine Erweiterung der exergoökonomischen Analyse dar und ermöglicht eine iterative Verbesserung von Prozessen. Sie wird Beispielhaft auf einen Nasskatalyseprozess zur Erzeugung von Schwefelsäure aus schwefelwasserstoffhaltigem Abgas angewandt.